宽带隙钙钛矿表面重构：推动高效太阳能电池的发展

来自 实验室仪器网

近期，科学家们在宽带隙(WBG)钙钛矿材料的表面重构方面取得了重要进展，显示出在太阳能电池应用中的潜力。这项研究旨在提高钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和稳定性，旨在增强电荷收集并减少离子迁移。该方法包括对钙钛矿富含缺陷的晶体表面进行纳米抛光，然后钝化新暴露的高结晶度表面，以提高其性能。在《自然通讯》发表。

单结钙钛矿太阳能电池(PSC)因其高功率转换效率(PCE)而成为未来光伏(PV)技术的有希望的候选者。此外，人们正在探索钙钛矿/硅串联太阳能电池，以增强现有硅基太阳能电池的效率。

为了使这些串联器件发挥最佳性能，稳定高效的宽带隙(WBG)钙钛矿至关重要。WBG钙钛矿通常由混合Br-I卤化物制成，但由此产生的晶体表面通常缺陷丰富。这些缺陷（包括成分空位和无序堆积）会严重限制WBG-PSC的效率，目前最高效率上限为22.95%。

最近的研究集中于去除或钝化这些晶体表面缺陷的方法。人们已经探索了使用WBG材料、二维钙钛矿、超薄绝缘材料和路易斯酸/碱钝化剂进行钝化等技术。然而，这些方法通常只针对特定类型的钙钛矿，并不具有普遍适用性。

为了制备PSC，使用了两种钙钛矿前体溶液：1.67eV（Cs0.05FA0.80MA0.15Pb(I0.75Br0.25)3）和1.53eV（Cs0.05FA0.9MA0.05PbI3 +5%MAPbCl3）。PSC是在涂有NiOx纳米粒子和4-（3,6-二甲基-9H-咔唑-9-基）丁基]膦酸(NiOx/Me-4PACz)作为空穴传输层(HTL)的玻璃/氧化铟锡(ITO)基板上制造的。

为了进行纳米抛光，Al2O3纳米颗粒被热蒸发到样品的玻璃侧。随后使用C60、浴铜灵(BCP)和Ag等功能层对WBG-PSC进行表面重建。

由此产生的WBG-PSC与混合背接触(hybrid-BC)硅太阳能电池相结合，形成四端(4T)钙钛矿/硅串联太阳能电池。此外，通过将BCP和Ag替换为SnO2和氧化铟锌(IZO)透明层，将WBG钙钛矿顶部电池从不透明改为半透明(ST-PSC)。

使用飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)、光致发光(PL)光谱、紫外光电子能谱(UPS)和开尔文探针力显微镜(KPFM)等技术对完整器件进行了表征。还使用数字源表记录了电流密度-电压(JV)测量值。

此外，还评估了设备的外量子效率（EQE）和操作稳定性，并由科学院上海微系统与信息技术研究所进行了性能认证。

经过纳米抛光后，钙钛矿薄膜发生了显著变化。显微镜分析显示，纳米抛光有效去除了缺陷丰富的区域，露出了高度结晶的表面。该过程还抑制了钙钛矿晶体的离子迁移和不均匀性，解决了器件性能方面的关键挑战。

X射线光电子能谱测量表明，纳米抛光后钙钛矿薄膜上的Pb0缺陷明显减少。X射线衍射分析表明（001）晶面的强度增强，表明纳米抛光方法成功去除了结晶不充分的区域。

纳米抛光钙钛矿薄膜的PL强度显著增加，PL峰出现轻微蓝移。此外，时间分辨PL测量表明载流子寿命明显改善，表明纳米抛光薄膜中的非辐射复合减少。

与未经处理的器件相比，纳米抛光PSC的性能显著提高，PCE、开路电压(VOC)和填充因子(FF)更高。还注意到磁滞的减少，这归因于超光滑的表面形态、与C60的能级匹配改善以及结晶不足区域的消除。纳米抛光器件的EQE与从JV测量得出的积分电流密度一致。

纳米抛光方法的有效性在1.53eV钙钛矿基PSC中得到了进一步证明，其PCE、VOC和FF也得到了改善。纳米抛光工艺应用于大面积(1cm2)器件，缩小后的效率损失从对照器件的1.12%降低到纳米抛光器件的0.39%。这一改进归因于纳米抛光后钙钛矿薄膜均匀性的提高。

研究人员通过纳米抛光成功对钙钛矿薄膜进行了表面重构，获得了超光滑的表面。该方法有效地去除了由于结晶不充分而导致的缺陷丰富的区域，有助于减少离子迁移并释放钙钛矿薄膜中的残余应力。

对于1.67eV不透明WBG-PSC，VOC和FF显示出显著改善，实现了23.67%的认证效率。相应的半透明PSC(ST-PSC)分别在0.12和1.0cm2的孔径面积下实现了21.7%和20.39%的认证效率。

此外，纳米抛光器件在1个太阳光照下以最大功率运行1505小时后仍保持了其初始效率的80%，表现出增强的操作稳定性。该表面改性技术可以显著提高WBG-PSC的性能。

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