提高化学气相沉积过程中的台阶覆盖率：竞争性共扩散的应用

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研究人员最近的一项研究中，在化学气相沉积(CVD)工艺中添加了重惰性气体共流，以提高阶梯覆盖率(SC)。这种方法在沉积碳化硼(BxC)薄膜期间使用氙气(Xe)作为共流气体进行了演示。在《自然通讯》发表。

现代半导体器件需要在结构日益复杂的表面上沉积薄膜，这些结构的特点是高纵横比(AR)和小特征尺寸。SC是衡量薄膜与这些特征的一致性的指标。

虽然原子层沉积(ALD)适用于保形膜，但由于缺乏自终止表面化学性质，它并不广泛适用于所有材料，例如碳化物。因此，CVD通常用于此类材料，但由于表面化学性质控制性较差，它通常会产生次保形膜(SC<1)。

本研究探索了如何利用重气体共流（如氙气）促进前体扩散，在不改变表面反应的情况下改善SC，从而实现在更高温度下更好的保形沉积。

CVD在水平热壁反应器中进行，使用三乙基硼(TEB)作为BxC的单源前体。使用钯膜纯化的H2作为载气和共反应物。为了增强扩散，引入了氙气(Xe)的共流（连续或脉冲），并使用氩气作为对照。

BxC膜沉积在硅衬底上，以及具有10:1AR沟槽图案（~6μm宽，~60μm深）的硅衬底上。使用X射线光电子能谱(XPS)、能量色散X射线能谱(EDX)和扫描电子显微镜(SEM)对高AR结构内部和外部的膜进行表征。对于横截面SEM成像，衬底垂直于沟槽开口断裂。

使用SEM测量沟槽深度范围内的薄膜厚度，而EDX探测器则提供柱状霍尔结构的元素映射和线扫描。使用飞行时间弹性反冲检测分析(ToF-ERDA)分析了有和没有Xe共流的薄膜的元素组成。

通过X射线衍射(XRD)的摇摆曲线测量来评估基底曲率。还利用XPS检查薄膜的化学环境，并在XPS室中进行紫外光电子能谱(UPS)来估计材料的功函数。通过X射线反射率(XRR)测量确定薄膜密度。

在三种条件下对沉积超过60分钟的样品的SC进行了评估：无氙气(Xe)、100sccm氙气共流和100sccm氩气共流。在有氙气共流的情况下，SC从0.71（无氙气）提高到0.97，但在有氩气共流的情况下几乎保持不变（0.69）。这表明，氙气的原子量（而不是其惰性）增强了SC，支持了竞争扩散的假设。

XPS证实沉积的薄膜为BxC。ToF-ERDA揭示了在氢气环境中550°C下沉积的薄膜的化学计量为B4.7C。Xe共流导致碳含量增加1at.%，这可能是由于TEB分解途径的轻微变化，特别是β-氢化物消除与氢辅助配体消除的比率。

Xe共流有利于在平坦的基片表面上以比无Xe更快的沉积速率形成更均匀的薄膜沉积。因此，Xe共流增强了沟槽中垂直微观尺度上的前体扩散，也增强了CVD反应器中横向宏观尺度上的前体扩散。

与无Xe的情况相比，Xe共流提高了平坦基底表面上薄膜沉积的均匀性，并提高了沉积速率。在沟槽内的垂直微观尺度和整个反应堆的横向宏观尺度上都观察到了这种增强。

对于间隙高度为500nm的横向高AR结构，穿透深度从约15µm（无Xe）提高到约25µm（有Xe共流）。因此，实现了50:1的AR，并且由于前体反向扩散减少而保持了共形生长。

这项研究证明了竞争性共扩散在改善CVD中碳化硼薄膜SC方面的有效性，使用Xe作为重扩散添加剂。在10:1AR特征中，SC从0.71增加到0.97，而元素组成或薄膜密度没有发生显著变化。

虽然确切的机制尚不清楚，但据推测，Xe原子通过竞争性共扩散影响较轻前体分子的扩散，并通过表面碰撞增强反应中间体的解吸。建议进一步进行实验和计算研究，以充分了解该机制。

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