意外发现：铜催化剂在太阳能驱动的二氧化碳转化中的关键作用

来自 实验室仪器网

铜是一种很有前途的催化剂，可以可持续地将二氧化碳转化为具有更多电子的物质（称为还原物质）。这是将二氧化碳转化为燃料的重要步骤。这种反应通常由电能引发，但也可以利用太阳能来生产太阳能燃料。然而，科学家们并不完全了解铜催化剂在太阳反应过程中的化学性质。在这项工作中，科学家利用X射线研究了铜催化剂在仅用光而不施加电的情况下如何变化。反应过程中铜成分的变化表明它起着意想不到的作用。铜不是形成还原性更强的物质，而是产生氧化性更强的化学物质。

了解铜催化剂在太阳辐射下的运作方式是利用它们捕获碳并将其转化为其他应用的关键。这项研究发现，铜与常见的等离子体光吸收材料结合时会形成更多的氧化物质。等离子体涉及金属中电子的同步振动。这项新研究为如何设计和优化未来的光催化系统提供了重要指导。

研究人员最近展示了在无辅助（无电偏压）条件下光催化二氧化碳还原为一氧化碳的过程。该研究使用了结合了p型镓氮(GaN)半导体、等离子体金光吸收剂和铜助催化剂(p-GaN/Al2O3/Au/Cu)的催化剂。来自太阳能创新中心的液态阳光联盟(LiSA)燃料公司的科学家研究了Cu催化剂在此系统中的机械作用。该研究使用了斯坦福同步辐射光源(SSRL)的CuK边X射线吸收光谱测量。该光源是美国能源部科学办公室用户设施。

在暴露于气相二氧化碳和水蒸气反应条件下，研究人员发现铜的成分是Cu(I)和Cu(II)氧化物、氢氧化物和碳酸盐化合物的混合物，不含金属Cu。在可见光照射的光催化操作条件下，研究小组观察到Cu的进一步氧化。这表明光引发了从Au到Cu的空穴转移。这一观察结果得到了对具有等离子体Au粒子的氧化Cu组合物的能带排列的第一性原理计算的支持，其中发现光驱动从Au到Cu的空穴转移在热力学上是有利的。这些发现表明，在无辅助的气相反应条件下，当与等离子体Au粒子结合吸收光时，Cu在光催化中起氧化作用而不是还原作用。

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