加速锂金属电池研发：机器学习的创新应用

最近发表在《先进可持续系统》上的一项研究介绍了一种数据驱动的方法，用于为锂金属电池（LMB）设计更好的电解质。该框架结合了计算机模拟和机器学习（ML），以提高锂金属阳极的稳定性和循环寿命。

通过预测各种锂盐的性能，该方法旨在解决储能中的关键挑战，并加快发现有效的电解质材料。

LMB提供比传统锂离子电池更高的能量密度，理论值约为500Whkg⁻¹。然而，锂金属负极与传统电解质相比不稳定。这种不稳定性会导致枝晶生长、效率低下以及过热等安全风险。

标准的碳酸盐基电解质与锂金属的性能不佳，因此开发形成稳定保护层并延长电池寿命的新配方非常重要。

最近的研究调查了改善固体电解质界面（SEI）形成的氟化添加剂和浓电解质。传统上，电解质开发依赖于试错实验。尽管密度泛函理论（DFT）提供了有用的见解，但它是计算密集型的。因此，现在正在探索数据驱动的ML方法，以更快、更具可扩展性地发现材料。

在这项研究中，研究人员开发了一个ML框架，将实验数据与DFT衍生的化学性质相结合。该数据集包括溶剂氧比、元素组成和特征，HOMO（最高占据的分子轨道）和LUMO（最低的未占据分子轨道）能级；Bader电荷分析中的锂氧化态；锂盐在平坦和树枝状锂金属表面上的吸附能。

DFT用于评估21种候选锂盐。HOMO和LUMO水平表示分解趋势和SEI形成潜力。吸附能值反映了盐与锂表面的相互作用及其限制枝晶生长的能力。

为了考虑浓度效应，使用实验盐浓度对DFT值进行缩放。使用t分布随机邻域嵌入（t-SNE）和K-means聚类进行数据缩减和模式识别，以根据盐化学确定趋势。

同时包含结构和DFT衍生特征的ML模型优于仅基于结构数据的模型。在测试的算法中，XGBoost和随机森林显示出最高的准确性，将均方误差降低了50%以上。

线性回归虽然不太准确，但提供了可解释的结果。结果表明，较低的锂氧化态和较高的LUMO能级与更好的库仑效率（CE）有关。

SHAP（Shapley Additive Explanations）分析确定溶剂氧比是最重要的特征。较高的氧含量和较高的锂氧化态与较低的CE相关，这表明电解质设计应优先考虑有利的离子对相互作用。

该研究强调了几种基于电子特性的有前途的盐：

这些发现与实验报告一致，表明这些盐可以提高电池性能。

这种方法支持更快地开发更稳定、更安全的LMB。通过准确预测电解液性能，它减少了试错测试的需求。它还支持针对特定应用（如电动汽车和可再生能源存储）的针对性设计。

从输入数据中预测锂的厚度和效率的能力有助于设计抑制枝晶并延长循环寿命的电解质。该框架具有可扩展性，可以评估更广泛的盐和添加剂，指导实验工作并加速高能电池的商业开发。

本研究提出了一种可扩展的LMB电解质设计计算方法。通过将DFT数据与实验特征相结合，这些模型可以预测电化学行为并揭示盐化学如何影响电池性能。

尽管数据集仅限于191个条目并且缺乏详细的SEI数据，但该框架为进一步开发提供了基础。未来的工作可能会扩展数据集，整合SEI特征，并应用深度学习等高级ML模型来提高预测准确性。

总体而言，这种数据驱动的方法为传统方法提供了一种更快、更高效的替代方案，支持设计更安全、更耐用的锂金属电池。

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