铈催化剂在串联催化中的突破性应用：两种反应的协同发展

来自 实验室仪器网

单一铈催化剂已被证明可以在一个锅中驱动两种不同的反应，从而实现高效、氧化还原适应性的化学合成，并为更环保的串联制造工艺铺平道路。

在最近发表在《ACS Catalysis》上的一项研究中，千叶大学的研究人员推出了一种氧化还原适应策略，该策略允许单个均相铈催化剂在同一反应容器内催化两个化学不同的步骤。这种自串联催化在温和的有氧条件下运行，高效生产有价值的α羟基化环青烯酮。

自串联催化的重要性
当今的大多数工业材料、塑料和药物都是通过化学反应制备的。而且，大多数复杂和高性能的物质都具有复杂的结构，合成需要依次执行许多化学反应步骤。这些逐步方法是资源密集型的，会产生大量的化学废物，并且需要大量的能源和劳动力来执行。

串联催化是一种很有前途的解决方案，即在不分离中间体的情况下依次发生多次转化。虽然重复类似的反应相对简单，但开发一种能够实现完全不同反应的单一催化剂很少实现，并且将显着提高许多合成的效率。

研究人员的新方法称为“氧化还原适应自串联催化”，采用单一催化剂在单个容器内进行两种不同的化学反应。

为了实现这一目标，该团队利用了铈（一种常用的稀土元素）的独特催化属性。他们的发现有些出乎意料：在研究基于铈的反应时，一名团队成员不小心将反应瓶暴露在空气中。这种暴露引起了意想不到的反应，铈由于氧化态的变化而催化了与最初预期反应不同的反应。该团队注意到了这一点，并发现了氧化还原适应性自动串联反应。

与其他稀土元素相比，铈可以很容易地在两种氧化态 Ce（III） 和 Ce（IV） 之间相互转换，采用两种构型，实现不同的化学转化。研究人员利用这一特性，在筛选和测试了许多廉价的铈基催化剂后，成功地将两种不同的反应联系起来。

第一个是成环步骤，作用于初始反应物，产生具有五元环结构的中间体化合物。第二个是氧化反应，向中间体化合物中添加氧气以产生最终化合物。

每个反应都通过铈的不同氧化态催化，将铈翻转到另一种氧化态。像变色龙一样，铈能够动态改变其功能，从而在单个容器中按顺序执行完全不同类型的反应。

研究人员使用这种方法合成了不同的α羟基化环戊烯酮，这是对制药制造有价值的化合物。重要的是，该过程不需要危险试剂，在环境条件下运行，并且仅使用标准实验室设备，使其既易于使用又环保。

研究人员还展示了该方法的多功能性，合成了一系列替代产物，并强调了其进一步结构阐述的机会。

总体而言，该研究成功地证明了使用铈的自串联催化反应。铈的氧化还原适应特性促进了不同自由基和离子机制之间的有效转变。获得的多功能产品能够进一步进行骨骼修饰，展示了所提出的技术在生产复杂分子结构方面的效用。

未来，研究团队计划将他们新发现的氧化还原适应性自动串联催化方法扩展到更广泛的化学反应，特别是与功能材料制造和制药相关的化学反应。这可以加速新材料和药物开发的创新，并促进新颖和可持续的制造技术。

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