探索铜在光催化CO2转化中的氧化剂角色

来自 实验室仪器网

研究人员开发出了一种新型光催化系统，无需外部电输入即可将二氧化碳转化为一氧化碳。通过研究铜在这个系统中的作用，科学家发现铜作为氧化剂，促进电子从金纳米粒子转移到二氧化碳分子，最终导致一氧化碳的形成。

铜是一种很有前途的催化剂，可以可持续地将二氧化碳转化为具有更多电子的化合物（称为还原物种）。在将二氧化碳转化为燃料的过程中，这一阶段至关重要。虽然经常使用电能来启动这一反应，但太阳能也可用于制造太阳能燃料。

科学家们还不清楚太阳反应过程中铜催化剂的化学组成。在这项研究中，研究人员利用X射线检查铜催化剂在暴露于光且没有电时发生的变化。铜起着意想不到的作用，反应过程中其成分的变化证明了这一点。铜产生的化学物质氧化性比还原性更强。

要使用铜催化剂收集碳并将其转化为其他用途，必须了解它们在阳光下如何发挥作用。这项研究发现，当铜与常见的等离子体吸光物质混合时，会形成更多的氧化物质。金属电子的协调振动被称为等离子体。这项新研究为未来基于光的催化系统的设计和优化提供了重要指导。

研究人员最近证实，在无辅助（无电偏压）条件下，二氧化碳可通过光催化转化为一氧化碳。研究中使用的催化剂包括铜助催化剂（p-GaN/Al 2O3/Au/Cu）、等离子体金光吸收剂和p型镓氮 (GaN) 半导体。

太阳能创新中心的液态太阳能联盟 (LiSA) 燃料研究人员研究了该系统中Cu催化剂的机械功能。这项研究采用了斯坦福同步辐射光源 (SSRL) 的Cu K边X射线吸收光谱观测，研究人员将材料置于气相二氧化碳和水蒸气反应条件下，确定铜是由Cu(I) 和 Cu(II) 氧化物、氢氧化物和碳酸盐化合物的混合物组成，不含金属 Cu。科学家们注意到，在可见光照射下的光催化操作条件下，Cu的氧化作用更强。

这表明从金到铜的空穴转移是由光引发的。利用等离子体金粒子对氧化铜组合物的能带排列进行的第一原理模拟证实了这一观察结果，结果表明，从金到铜的光驱动空穴转移在热力学上是有利的。

这些结果表明，当与等离子体金粒子结合吸收光时，在无载体气相反应情况下，铜在光催化中起氧化作用而不是还原作用。

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