科学家研发水凝胶层模拟自然关节 实现无摩擦表面

来自 实验室仪器网

科研人员研究了表面附着水凝胶层涂层表面的摩擦行为。这些受天然滑膜关节结构启发的水凝胶是利用光诱导碳氢(CH)插入交联(CHic)化学反应从水凝胶前体聚合物中制备而成，并同时连接到两个滑动表面。发表在《先进功能材料》。

摩擦和磨损消耗了全球约25%的能源，并产生大量二氧化碳(CO2)排放。因此，需要各种合成或天然润滑剂来降低摩擦和磨损。然而，目前大多数润滑剂都是油基的，回收困难，环境问题严重。

摩擦系统的一个关键特征是，虽然法向力方向的粘度应该很高，以防止水性润滑剂被挤出，但剪切摩擦必须很低，以抵抗过多的能量耗散和磨损。大自然为这个难题提供了解决方案。

天然关节由软骨（一种复杂的水凝胶结构）和滑液（一种水基润滑剂）组成。受此类自然实例的启发，人们做出了许多努力来实现低摩擦表面。具体而言，两种表面上的水凝胶都引起了广泛关注，因为在压缩时，水会被部分挤出水凝胶层，从而产生超润滑表面。

为了生成CH键，通过浸涂将清洁的玻璃片改性为3-三乙氧基硅基丙氧基二苯甲酮自组装层，并在120°C下退火30分钟。

使用聚二甲基丙烯酰胺-甲基丙烯酰氧基-二苯甲酮P（DMAA-co-x%MABP）或PDMAA-Co-MABP-co-苯乙烯磺酸钠（PDMAA-Co-MABP-co-SSNa）的粘稠溶液涂覆硅烷化玻璃载玻片。

随后，将样品放入紫外线室中，以高能量剂量进行交联，引发CHic反应和CC键形成。照射后用乙醇提取各层，以从网络中去除未连接和未反应的链。
使用白光干涉仪测定湿态和干态下的膜厚度以及表面附着水凝胶的粗糙度。通过原子力显微镜检查表面附着水凝胶的机械性能。通过记录负载从零到最大力再回到零时力和穿透深度，得出力-压痕曲线。力-压痕曲线被拟合为球形悬臂（赫兹理论），以确定每种水凝胶的杨氏模量和穿透深度。最后，使用纳米摩擦计对表面附着的水凝胶进行耐久性和摩擦测试。

由于固态交联，表面附着的水凝胶仅表现出一维肿胀，而当两个表面都覆盖有这些层时，则表现出优异的摩擦性能。具体来说，在水中进行30分钟的肿胀试验中，含有1%MABP的水凝胶的肿胀比约为8，相对较高，但含有10%MABP的水凝胶肿胀比降至3-4。

由于各层是各向异性膨胀的，它们不允许嫁接到相对表面的链相互渗透和缠结，因此没有表现出粘附性。随着负载的增加，进一步压缩凝胶变得更加困难，无法压缩和挤出更多的水。因此，摩擦力只会随着负载逐渐增加，本来就很低的摩擦系数变得更低。

交联密度较高的水凝胶样品具有较高的摩擦系数和明显的粘滑行为，这是由于水含量较高，系统润滑性更好。此外，熵屏障最大限度地减少了接触面之间的粘附，防止了两个相对表面的粘连。

通过在水溶液中添加剪切稀化聚合物（模拟滑液），可以进一步降低摩擦系数，与未改性的玻璃表面相比，摩擦系数降低了约99.5%。因此，所提出的水凝胶的摩擦系数处于超润滑状态，甚至超过了添加10%聚丙烯酰胺时经常报告的天然关节值。

研究人员成功展示了表面附着水凝胶层在生成超润滑表面中的应用。他们评估了这种凝胶涂层样品在不同条件下的摩擦行为，并比较了中性和聚电解质水凝胶的摩擦行为。

由于交联是在干燥状态下进行的，所有聚合物链都以共价键形式与表面结合，因此水凝胶层只能向一个方向膨胀，从而导致链拉伸强烈。这种限制使表面具有超低粘附性，并大大降低了摩擦力。

将电荷和剪切稀化聚合物加入水相中，可以产生摩擦系数为0.002–0.001的摩擦系统，从而达到超润滑性，甚至超过自然模型的报道值。

因此，如果可以防止水分蒸发，那么在强限制下，仅表现出一维肿胀的表面附着水凝胶层有望取代传统油。应进一步探索所提出的水凝胶系统的负载极限和耐久性以用于实际应用。

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