创新多孔晶体在CO2捕获中的前景

来自 实验室仪器网

研究人员开发了具有出色CO的多孔有机晶体2吸附特性，如Nature Communications研究中报告的那样。这些材料包括超高密度胺，这要归功于其创新的2.5维结构。共价连接的微孔骨架和高结晶度可实现快速CO2吸附和热稳定性。它们的低吸附热（是现有胺洗涤方法的四分之一）和轻元素性质有助于最大限度地降低CO的成本2从烟气中去除。

减少CO2大规模工业运营产生的排放对于应对气候变化至关重要。目前用于CO的主要技术2从烟气中分离是胺洗涤，其中胺分子的水溶液循环捕获并释放CO2，然而，正如能源经济与金融分析研究所2022年10月的一份报告所指出的那样，这种方法的运营成本很高。此外，胺溶液会带来环境风险并导致钢腐蚀，如《可再生和可持续能源评论》所述。

与胺洗涤相关的高成本源于加热水溶剂和产生CO蒸汽的能源密集型过程2解吸附作用。该工艺还具有较高的反应热（Q），通常在80-100kJ/mol的范围内，进一步导致其效率低下。

为了降低成本，应实施两个关键策略：（1）不使用胺水溶液，以及（2）在保持高效CO的同时最大限度地减少反应热（Q）2捕获。

对于（1），固体吸附剂是液胺溶液的可行替代品。然而，使用无孔材料会导致捕获速率慢得令人无法接受，这使得多孔材料成为必要的选择。固体吸附剂还有

助于缓解与腐蚀和环境风险相关的问题。

对于（2）来说，实现低Q值是一项技术挑战。而高Q值有助于快速CO2捕获和对氮气和氧的强选择性，过度降低Q会显着减慢捕获速率并降低选择性。目标是降低Q值，同时保持捕获效率和选择性。

研究人员开发了一类具有非常规结构的新型有机多孔材料。他们试图聚合两种单体：一种四面体分子与四种伯胺（-NH2）在其顶点（TAM）和顶点处带有醛（-CHO）的三角形分子（TFPT/TFPB）。

在这个反应中，–NH2和–CHO基团充当反应位点，通过缩合形成亚胺键（-HN=C-），释放一个H2O分子。研究人员最初预计，由于四面体单体的几何形状，会形成三维（3D）共价有机框架（3D-COF）。他们预计，扩展的3D网络会形成颗粒状的固体结构。

然而，预期的三维结构并没有形成。相反，所得固体表现出堆叠的二维（2D）结构，类似于石墨，由分层石墨烯片组成。这个意想不到的结果让研究人员感到困惑，因为该结构与已知的2D共价有机框架更紧密地对齐。

单晶X射线衍射分析提供了解释。该材料形成波纹框架层，其中亚胺键在每层内建立了三维连接，导致聚合物结构在二维宏观上延伸。然后将这些图层堆叠在一起，生成分层实体。

由于这种结构不同于传统的2D-COF和3D-COFs，并且与之前的分类不匹配，因此研究人员引入了术语2.5维COF来描述这些材料。

在这种结构中，来自四面体单体的4个反应位点中只有3个参与键合，剩下一个位点未配对。因此，该材料具有超高密度的胺（–NH2）组，所有组都垂直于2D图层均匀对齐。鉴于–NH2组充当CO2吸附位点，并且该材料具有孔径为6-7Å的微孔结构，这种独特的排列增强了其高效CO的潜力2捕获。

与通常需要80-100kJ/mol和其他多孔有机材料的传统胺洗涤方法相比，研究人员发现这些2.5D-COF的吸附热（Q）明显较低，约为25kJ/mol（参考研究的补充第3节）。这些材料不会面临通常与降低Q相关的权衡。

尽管2.5D-COF的Q值较低，但其CO值较高2吸附速率，平衡时间常数小于10秒，CO2/N2选择性为100或更高。此外，它们在空气中表现出高达300°C的热稳定性。

无论是用于地下储存还是工业再利用，这些材料都提供了一种高效且具有成本效益的CO方法2捕获和分离，为缓解气候变化的当前技术提供了一种可行的替代方案。

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